Carlos Cirilo Júnior nasceu em Curitiba (PR) no dia 25 de dezembro de 1886, filho de Carlos Cirilo e de Maria da Graça Cirilo. Bacharelou-se em Direito, especializando-se em direito criminal, comercial e civil.

De 1912 a 1929 ocupou várias vezes a cadeira de deputado na Assembléia Legislativa de São Paulo. Em 1930, elegeu-se deputado federal por São Paulo, exercendo o mandato de maio a outubro. Em janeiro de 1932 foi um dos signatários do manifesto do Partido Republicano Paulista (PRP). No mês de julho os paulistas deflagraram a Revolução Constitucionalista, derrotada militarmente, em outubro, pelo governo federal. Cirilo Júnior, que havia colaborado com a organização do levante armado, foi levado preso para o Rio de Janeiro e em seguida deportado para Lisboa.

De volta ao Brasil elegeu-se, em 1934, deputado à Assembléia Constituinte paulista na legenda do PRP. Participou dos trabalhos constituintes e, com a promulgação da nova Carta estadual, passou a exercer mandato legislativo ordinário. Foi líder da oposição até 1937 quando, mais uma vez, os órgãos legislativos foram fechados com a implantação do Estado Novo. Voltou então a exercer as atividades forenses, e em 1939 tornou-se membro do Conselho Administrativo do Estado de São Paulo.

No ano de 1945, Cirilo Júnior filiou-se ao Partido Social Democrático (PSD) de São Paulo. Em 2 de dezembro elegeu-se deputado por São Paulo à Assembléia Nacional Constituinte (ANC). Empossado em fevereiro de 1946, participou dos trabalhos como líder da bancada paulista do PSD e como relator-geral do projeto da Constituição. Com a promulgação da nova Carta em 18 de setembro de 1946), passou a exercer mandato ordinário.

Ainda em 1946 candidatou-se ao governo de São Paulo pelo PSD, não tendo sido eleito. No mês de novembro realizaram-se eleições para o recém-criado cargo de vice-governador. Cirilo candidatou-se pelo PSD, com o apoio de Getúlio Vargas e de Luís Carlos, sendo derrotado pôr Luís Novelli Júnior.

Em 1949 Cirilo Júnior foi eleito presidente da Câmara dos Deputados, cargo no qual permaneceria até o final da legislatura. Ainda neste ano assumiu a presidência do PSD em substituição a Nereu Ramos.

Nas eleições, realizadas em outubro de 1950, concorreu à reeleição para a Câmara Federal, obtendo a primeira suplência. No decorrer dessa legislatura exerceu o mandato de agosto de 1952 a dezembro de 1953, e de janeiro a dezembro de 1954.

Em julho de 1958, substituindo Eurico Sales, foi nomeado ministro da Justiça e Negócios Interiores pelo presidente Juscelino Kubitschek, que havia assumido a chefia da nação em janeiro de 1956. Permaneceu na pasta até julho de 1959, quando foi substituído por Armando Falcão.

Cirilo Júnior foi embaixador do Brasil na Bélgica de 1960 a 1963. Foi ainda professor de direito civil, comercial e criminal na Faculdade de Direito de São Paulo e membro do Instituto da Ordem dos Advogados do Brasil. Faleceu em São Paulo no dia 31 de maio de 1965.