Carlos Castilho Cabral nasceu em Novo Horizonte (SP) no dia 9 de dezembro de 1907, filho de Alfredo Marcondes Cabral e de Flora Castilho Cabral.
Formado pela Faculdade de Direito de São Paulo em 1929, após a Revolução de 1930 que levou Getúlio Vargas ao poder, ingressou na vida política, tornando-se no início de 1932 membro da comissão diretora do Partido Popular Paulista, fundado com o objetivo de congregar as correntes revolucionárias no estado. Após a derrota da Revolução Constitucionalista de São Paulo em outubro de 1932, participou no mês seguinte do I Congresso Revolucionário, no Rio de Janeiro, então Distrito Federal, promovido pelo Clube 3 de Outubro, organização que congregava as forças tenentistas partidárias do aprofundamento da revolução. Dessa reunião resultou a criação do Partido Socialista Brasileiro (PSB), do qual foi um dos principais articuladores em São Paulo. Em maio de 1933, concorreu por essa legenda a uma cadeira de deputado à Assembléia Nacional Constituinte, mas não se elegeu.
Com o declínio do tenentismo e o fracasso do PSB, afastou-se da política partidária. Em 1936, transferiu-se para o Rio de Janeiro, onde fixou residência. Durante a campanha presidencial de 1937, apoiou o candidato situacionista José Américo de Almeida. O pleito, contudo, não se realizou em virtude da implantação do regime do Estado Novo (10/11/1937). Com a desagregação do Estado Novo, colaborou na fundação, em abril de 1945, da União Democrática Nacional, partido de oposição ao regime. Posteriormente, ingressou no Partido Social Progressista (PSP). Vice-presidente nacional desse partido a partir de 1949, em outubro do ano seguinte elegeu-se deputado federal por São Paulo. Desligando-se do PSP, reelegeu-se em outubro de 1954 pelo Partido Trabalhista Nacional (PTN). Licenciou-se em fevereiro de 1955 para assumir a Secretaria de Trabalho, Indústria e Comércio de São Paulo, nomeado pelo governador Jânio Quadros. Em julho de 1955, reassumiu a cadeira de deputado, deixando a Câmara ao final do mandato, em janeiro de 1959.
Em abril, tomou parte na fundação do Movimento Popular Jânio Quadros, organizado em caráter extrapartidário para lançar a candidatura do ex-governador de São Paulo à sucessão do presidente Juscelino Kubitschek, sendo designado para presidi-lo. Com a vitória de Jânio no pleito de outubro de 1960, foi nomeado presidente da Caixa Econômica Federal em São Paulo e do Conselho Superior das Caixas Econômicas Federais. Após a renúncia do presidente em agosto de 1961, afastou-se da vida política.
Faleceu na cidade do Rio de Janeiro no dia 19 de outubro de 1971.
Foi casado com Mercedes Bessone Castilho Cabral.
O arquivo de Castilho Cabral encontra-se depositado no Centro de Pesquisa e Documentação de História Contemporânea do Brasil (Cpdoc) da Fundação Getulio Vargas.
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